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基于層級(jí)CuS/NiS2/Ti3C2納米異質(zhì)結(jié)構(gòu)的高效光催化析氫研究信息

更新時(shí)間:2023-10-12      點(diǎn)擊次數(shù):942

1. 文章信息

標(biāo)題:Hierarchical nanohybrid of CuS/NiS2/Ti3C2 heterostructure with boosting charge transfer for efficient photocatalytic hydrogen evolution            

中文標(biāo)題: 基于層級(jí)CuS/NiS2/Ti3C2納米異質(zhì)結(jié)構(gòu)的高效光催化析氫研究         DOI:10.1016/j.ijhydene.2023.03.369                                     2. 期刊信息

期刊名:  International Journal of Hydrogen Energy          

ISSN:  03603199  

2021年影響因子:  7.139      

分區(qū)信息:   二區(qū)TOP          

涉及研究方向:  光催化          

3. 作者信息:第一作者是國(guó)科大重慶學(xué)院 朱希。通訊作者為  陸文強(qiáng)。

4. 光源型號(hào):CEL-HXF300-T3氙燈

文章簡(jiǎn)介:

隨著化學(xué)能源的不斷消耗,各種環(huán)境問(wèn)題(如全球變暖、環(huán)境污染等)已經(jīng)對(duì)人們的生活產(chǎn)生了巨大的不良影響。在“碳達(dá)峰,碳中和"的戰(zhàn)略目標(biāo)下,開(kāi)發(fā)新型能源例如太陽(yáng)能、風(fēng)能以及潮汐能等就變得十分必要。全球的能源危機(jī)也促使科學(xué)家尋找可以替代化石燃料的可再生能源。太陽(yáng)能是具有潛力的可再生能源,太陽(yáng)能的轉(zhuǎn)化與存儲(chǔ)已經(jīng)成為了當(dāng)前的熱門(mén)研究課題。在《國(guó)家自然科學(xué)基金“十四五"發(fā)展規(guī)劃》第91條提出“圍繞能源高效利用與節(jié)能減排的重大需求以及我國(guó)碳減排面臨的巨大挑戰(zhàn)。研究高效低成本制氫/儲(chǔ)氫/加氫。"為了利用好和高效轉(zhuǎn)化太陽(yáng)能,將MXenes和二維硫化物半導(dǎo)體應(yīng)用于光催化產(chǎn)氫中,這兩種二維半導(dǎo)體材料的帶隙在0.1~3 eV左右,屬于可見(jiàn)光的吸收范圍,因此也是目前光催化產(chǎn)氫的熱點(diǎn)研究材料。

通過(guò)摻雜或者引入空位的方式可以增加單組分硫化物的活性,增加其光催化產(chǎn)氫性能,提升光電轉(zhuǎn)化效率。但是單組分的硫化物往往面臨著光生電子與空穴容易復(fù)合的缺陷。因此,構(gòu)造基于硫化物與其他助催化劑,例如氧化物、其他硫化物和磷化物等,構(gòu)造“II型"或“Z型"異質(zhì)結(jié)構(gòu)是一種有效的抑制光電子-空穴對(duì)復(fù)合的方法,從而提升光催化過(guò)程中的光電轉(zhuǎn)化效率。

NiS2是一種n型半導(dǎo)體,作為光催化劑對(duì)析氫速率具有較低的反應(yīng)勢(shì)壘。然而,NiS2的性能仍然受到納米粒子的聚集以及光生電子和空穴的快速?gòu)?fù)合的限制。因此,需要與其他硫化物一起構(gòu)建“II型"或“Z型"異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑,以提高析氫速率。CuS具有窄帶隙(~2 eV),可以有效地捕獲可見(jiàn)光。此外,制備方法簡(jiǎn)便,原料價(jià)格低廉,是一類(lèi)的優(yōu)異的光催化材料。


此外,在光催化劑中加入高導(dǎo)電二維半導(dǎo)體材料可以實(shí)現(xiàn)光生電子的快速轉(zhuǎn)移。石墨烯、g-C3N4和MXenes是最有希望用于光催化反應(yīng)的高導(dǎo)電性二維材料。最近,MXenes材料已被用于與其他光催化劑(如氧化物、硫化物和磷化物)結(jié)合,用于光催化析氫。Ti3C2Tx是一類(lèi)研究遍及MXenes材料,具有類(lèi)似手風(fēng)琴的形態(tài),具有高導(dǎo)電性、大比表面積、親水性和高可見(jiàn)光吸收性。

在本論文中,通過(guò)多步溶劑熱反應(yīng),依次將NiS2納米粒子和CuS納米針沉積在Ti3C2Tx納米片的表面,創(chuàng)新地制備了三組分CuS/NiS2/Ti3C2Tx分層異質(zhì)結(jié)構(gòu)。在該“II型"CuS/NiS2/Ti3C2Tx體系中,納米針形貌提供了非常多的光催化反應(yīng)位點(diǎn);NiS2和CuS作為共催化劑形成“II型"異質(zhì)結(jié)構(gòu),這會(huì)促進(jìn)光生電子的分離和遷移。Ti3C2Tx表現(xiàn)出類(lèi)似金屬的電子導(dǎo)電性,可以快速傳輸電子。CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質(zhì)結(jié)構(gòu)的減小的帶隙說(shuō)明光吸收會(huì)增加,二維材料之間的范德華力也促進(jìn)了光生電子的轉(zhuǎn)移。與純CuS、NiS2和NiS2/Ti3C2Tx相比,CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質(zhì)結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出最高的氫產(chǎn)率為32.66 mmol g-1 h-1。CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質(zhì)結(jié)構(gòu)在經(jīng)過(guò)4個(gè)循環(huán)(一個(gè)循環(huán)持續(xù)4 h)后也表現(xiàn)出 97.7% 的析氫保留率。經(jīng)過(guò)光催化循環(huán)反應(yīng)后,CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質(zhì)結(jié)構(gòu)的形貌和晶體結(jié)構(gòu)沒(méi)有發(fā)生明顯變化,表明其具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和耐光腐蝕性能。該工作通過(guò)低成本、簡(jiǎn)便的制備方法,原位構(gòu)造了多種硫化物CuS/NiS2/Ti3C2Tx異質(zhì)結(jié)構(gòu)??蓪⒃摲椒☉?yīng)用于其它“Z型"和“Type-II"異質(zhì)結(jié)光催化劑。


2 aCuS、(bNiS2、(cTi3C2Tx、(dNiS2/Ti3C2Tx異質(zhì)結(jié)構(gòu)和(efCuS/NiS2/Ti3C2Tx異質(zhì)結(jié)構(gòu)的SEM


3 abCuS、NiS2、NiS2/Ti3C2TxCuS/NiS2/Ti3C2Tx異質(zhì)結(jié)構(gòu)的光催化產(chǎn)氫性能和產(chǎn)氫速率;(cCuS/NiS2/Ti3C2Tx異質(zhì)結(jié)構(gòu)在紫外-可見(jiàn)光和可見(jiàn)光下的產(chǎn)氫性能;(deCuS/NiS2/Ti3C2Tx異質(zhì)結(jié)構(gòu)在不同pH條件下的光催化產(chǎn)氫性能和產(chǎn)氫速率;(fCuS/NiS2/Ti3C2Tx異質(zhì)結(jié)構(gòu)的AQY




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